澳门科技大学留学，香港城市大学/澳门科技大学Advanced Energy Materials综述：过氧化氢清洁生产-太阳能驱动的多相氧化还原过程

通讯单位：吴永豪、吴昊

通讯单位：香港城市大学、澳门科技大学

论文DOI：10.1002/aenm.

图片摘要

成果简介

近日，香港城市大学吴永豪教授和澳门科技大学吴昊助理教授在著名学术期刊 上发表了题为Clean of : A Solar- 的综述论文。本文对选择性两电子氧还原(ORR)和水氧化(WOR)清洁生产过氧化氢的光电催化策略进行了综述研究。

引言

光电化学两电子ORR/WOR是一种新兴的过氧化氢生成方法。与传统工业的蒽醌工艺相比澳门科技大学留学，这种方法应用前景广阔，能实现可持续制备。本文系统地介绍了由太阳能驱动WOR和ORR生产H2O2的最新进展。从WOR和ORR 基本原理开始，简要介绍了H2O2生产的反应途径。随后，讨论了光（电）催化剂的精确调控的策略，以高效产生 H2O2。最后提出本领域面临的挑战和发展前景。

图文导读

1. WOR和ORR的基本原理

WOR和ORR相同，都有四电子、两电子、一电子反应路径。虽然两电子WOR（和ORR）可以生成H2O2，但由于二电子反应要求的氧化还原反应势高于四电子反应，导致二电子反应选择性较低，阻碍了H2O2大规模生产。同时H2O2易分解的性质进一步降低了其产量率。

图一：WOR和ORR的反应路径

光催化反应中，首先需要催化剂满足能级要求，再通过直接或间接二电子反应产H2O2。光电反应中，各中间体的结合能决定了反应取向。在ORR中，O2在催化剂表面的吸附构型也显着影响反应选择性。在WOR中，反应路线取决于反应体系中是否存在含碳酸根离子。

图二：a) WOR和ORR中H2O2合成光催化剂的能带结构示意图。b) WOR和ORR的活性火山图。 c)ORR中O2吸附模型。 d) WOR中H2O2生成的两种假说

2.催化剂设计策略

从催化剂设计角度，讨论了目前光（电）驱动合成H2O2的最新进展，包括晶面控制、表面调控、缺陷工程、结构操纵和异质结构建。文中举例详细说明了各个设计策略的作用原理及适用材料。

图三：光（电）催化剂选择性合成H2O2的调节策略及其作用原因

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小结

为了进一步实现工业化，还有许多问题有待解决。首先H2O2的具体反应机理尚不明确，需要更多的实验证据证实。且H2O2的定量标准还未统一，导致对催化剂性能进行标准化评价。最后，反应环境也需要进一步优化，以期催化剂充分发挥作用。基于此，作者提出了一些解决方法。第一，可以探索挖掘更多的催化剂，为生产H2O2提供更多可选材料。第二，可以借助理论计算、机器学习、分子动力学等方法预测和筛选有效的催化剂，并模拟反应过程。第三，需灵活运用各种高端表征仪器，精准识别活性位点，更深入地理解反应原理。最后，将H2O2生产与其他反应耦合，如将直接生成H2O2用于环境治理等。

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作者简介

吴永豪教授，香港城市大学，能源与环境学院，低碳与环境影响研究中心主任，可再生能源催化实验室负责人。迄今为止，已在主流学术期刊发表相关论文>200篇（包括 , , of the ， , , , & 等）。论文已被引用>19000次，H-index为62。目前担任 of : in 主编。鉴于在光电催化领域的贡献，于2013年成为首个非日本籍的Honda-奖获得者，并于2018年获得了日本化学会的杰出讲座奖（ship Award）。也于2016年被英国皇家化学学会的 of A评选为。2019年澳门科技大学留学，香港城市大学/澳门科技大学Advanced Energy Materials综述：过氧化氢清洁生产-太阳能驱动的多相氧化还原过程，鉴于在亚太地区积极地推进人工光合作用方面的基础研究，荣获2019年亚太经合组织（APEC）科学创新、研究及教育奖（）。

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吴昊助理教授，澳门科技大学，澳门材料与工程研究院（MIMSE），太阳能转化与环境催化（）实验室负责人，主要研究方向是纳米催化以及能源材料，以第一作者或通讯作者在Nat. ., Angew. Chem. Int. Ed、Adv.Mater.、Adv. .Mater.、 Lett., Adv. Funct. Mater., Small, J. Mater. Chem. A等学术期刊上发表论文>20篇, 担任化工旗舰期刊 、Nano 以及 杂志青年编委， 客座编辑，并长期担任 &, & , of 等学术期刊的受邀审稿人。2022年获国际先进材料协会（IAAM，瑞典）授予IAAM 青年科学家奖章。

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第一作者：屈松莹，博士研究生，现就读于香港城市大学。

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